发布时间：2023-10-09
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近日，山东省硅单晶单导体材料与技术重点实验室（筹）、化学化工学院耿龙龙副教授、张永正博士、张大帅副教授与江西理工大学刘遂军副教授、天津工业大学黄宏亮研究员合作，发挥山东省青创团队学科交叉优势，在高效框架催化材料设计与催化加氢领域取得重要进展，相关研究成果以“Construction of metal-organic frameworks with unsaturated Cu sites for efficient and fast reduction of nitroaromatics: A combined experimental and theoretical study”为题发表在国际知名期刊《Chinese Chemical Letters》（IF：9.10，中科院一区，TOP期刊）。
具有开放金属位点（OMS）功能的金属有机框架（MOFs）因其独特的电子特性以及与客体分子的相互作用而在各种应用中受到广泛关注。由于金属节点与连接体的饱和配位趋势，因此在合成MOFs的过程中精准调控金属节点的配位环境充满挑战。团队采用混合配体策略成功开发了三种具有不饱和Cu(II)位点的新型MOFs（HL-1～3）。值得注意的是，所获得的MOFs在温和条件（25°C和1atm）下可高效催化还原硝基芳烃，并表现出优异的催化活性和良好的可回收性。特别是，在HL-2上完全转化4-硝基苯酚（4-NP）仅需30秒，达到了创纪录的高TOF值。通过对HL-2的实验和理论研究发现，具有正电荷性质的开放式铜位点可以改善底物之间的吸附和随后的电子传输，从而实现底物的高效活化与催化转化。
德州学院为成果第一完成单位，耿龙龙副教授为论文第一作者，张永正博士、张大帅副教授和江西理工大学刘遂军教授为通讯作者，天津工业大学黄宏亮研究员、化学化工学院张秀玲教授、胡慧博士和吕超博士以及联合培养研究生刘慧玲、周文凤为共同作者。研究得到国家自然科学基金、山东省青创科技创新团队、山东省自然科学基金等经费资助。
山东省先进材料与绿色催化交叉创新团队以先进材料开发为主线，发挥学科交叉优势开展纳米材料制备、表界面调控、催化特性研究、工业放大实验等研究。通过理性设计催化剂的结构并在此基础上开展表界面调控，最终实现催化活性、选择性和稳定性的提升。
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1001841723008732
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